自1964年开始，钱穆用七年时间完成巨著《朱子新学案》。此书得到哈佛资金协助。在书中，钱穆不仅深入论述了朱熹学术思想，而且花大功夫系统疏理了朱子思想资料，夹叙夹议，精微邃密。作者把朱熹放在整个中国思想史上考察，突出了朱熹在中国思想史后半期的重要历史地位，同时连带地解决了朱子卒后七百多年来学术思想史上争论不休、疑而未决的一些重要问题。《学案》是他研究理学的重要著作。国际汉学批评家杨联升读《学案》后，赞叹不置，说钱穆治中国学术思想史，“博大精深，并世无能出其右者”。

1967年10月，钱穆应蒋介石之邀，以归国学人的身份自港返台，筑素书楼于台北市士林区外双溪，1968年膺选中研院院士。晚年专致于讲学与着述，虽目力日弱仍随时提出新观点，赖夫人诵读整理出版，谦称为《晚学盲言》。

钱穆的夫人胡美琦回忆：他（钱穆）73岁大病后，身体尚未完全复原，两眼也患目疾，医生不让他过长时间看书，尤禁晚上看书，所以生活较前轻松，然而他白天仍然全日工作，这样直到他《朱子新学案》一书完成，那是他生命中一大志愿所寄。他自己说：以后我要减少工作时间了。但也仍保持着半日正常的工作；而一遇心里喜欢的题目，他又耐不住加倍地工作了。近几年来，有时他对我说这几天我真开心，写了一篇得意的文章。但文章写完，他总会有一场病。亲戚朋友都劝我要限制他的用功时间，他们关切地说，宾四写作了一辈子，过八十的人，也该休息休息了。

钱穆晚年目盲，展纸落笔，亦仅偶有叠字。赖夫人查阅旧籍，引述成语。稿成后，请夫人诵读，口授订正。他的最后一部著作《晚学盲言》就是这样诞生的。夫人对先生悉心照料，体贴入微。伉俪情浓，老而弥笃。钱穆先生晚年的最后一篇文章，是临终前三月口授，由夫人记录整理而成的，表达了他对中国文化的最终信念。他对儒家“天人合一”这一最高命题“专一玩味”并因自己最终“彻悟”而感到“快慰”。这是他的晚年定论和临终遗言。他生前多次指出：“天人合一是中国文化的最高信仰，文化与自然合一则是中国文化的终极理想。”

钱穆是完全靠自修苦读而在学术界确立地位的一个学者，其治学颇受清儒章学诚“六经皆史”思想的影响。对中国历史尤其是对中国历代思想家及其思想源流的研究和考辨，均自成一家之言。提出，先秦时期，儒、墨二家是后来诸子各派的发端，由此分源别派，旁通四达，互相中国古代文化的源流。此外，钱穆对宋明理学尤其是朱熹之学、对清代学术尤其是乾嘉学派等，都有很深的研究。

钱穆认为司马迁的《史记·孔子世家》真伪混杂，次序颠倒，后世传说亦不可轻信，遂详细考辨孔子的生平事迹，包括、生卒年月、父母、志学、初仕、设教、适齐、适卫、过匡、过宋、仕鲁、至陈、至蔡、及晚年居鲁等，以及孔子的政治活动和著述等，具有很高的学术价值。

钱穆重视探求中华民族文化的内在精华，并给予其以高度评价，他认为“我民族国家之前途，仍将于我先民文化所贻自身内部获其生机”。

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